La alianza creada por las ciudades griegas para defenderse de un posible ataque persa tuvo su sede en un principio en la isla de Delos. Allí acudían representantes de todas las ciudades con igualdad de votos. Se decidió que las ciudades podían contribuir a la alianza con barcos, con soldados o con dinero, según sus posibilidades. Había un colegio de 10 ciudadanos atenienses llamados Helenotamías que administraban el dinero.

Esparta se apartó de la liga muy pronto, en el 464 a.C. debido a sus conflictos internos con los ilotas. De esta manera Atenas se consolidó como líder de la liga Délica.

El tesoro de la liga se trasladó a Atenas en el 454 a.C. por razones de seguridad. Loa atenienses dirigían a las ciudades aliadas a campañas que ellos mismo decidían y planeaba, de manera que la igualdad de los aliados desapareció, convirtiéndose los miembros de la alianza en súbditos de Atenas. Además, los atenienses empezaron a disponer del dinero de la Liga como bien les parecía, además de obligar a los aliados a contribuir con dinero, ya no con barcos o soldados. Esto creó un gran descontento en algunas ciudades aliadas, que intentaron separarse de la liga. Atenas las castigó con la intervención del ejército y de la marina